Am 10. November 1996 wurde er zum Nachfolger von Manfred Rommel zum Oberbürgermeister der Landeshauptstadt Stuttgart gewählt. Seit 7. Januar 1997 hat er diesen „Traumjob“ inne, wie er selbst sagt. Am 24. Oktober 2004 wurde er im Amt bestätigt, meldet das Magazin EUROPATICKER .

Neben seiner Tätigkeit als OB nimmt Dr. Wolfgang Schuster zahlreiche weitere kommunalpolitische Funktionen wahr: Er ist Mitglied im Präsidium des Deutschen Städtetags und Vorstandsmitglied des Städtetags Baden Württemberg. Bei den Stuttgarter Straßenbahnen AG und dem Verkehrs- und Tarifverbund Stuttgart GmbH sitzt er dem Aufsichtsrat vor, stellvertretender Vorsitzender ist er im Aufsichtsrat der Flughafen Stuttgart GmbH sowie bei der Gewährträgerversammlung und im Verwaltungsrat der Landesbank Baden-Württemberg (LBBW), im Kreditausschuss der LBBW ist er Vorsitzender. Des Weiteren ist Schuster Vorsitzender des Zweckverbands Landeswasserversorgung sowie des Zweckverbands Bodensee-Wasserversorgung. Schließlich ist er Mitglied im Rundfunkrat des SWR.

International ist Schuster als Vizepräsident des Rats der Gemeinden und Regionen Europas sowie als Präsident der Deutschen Sektion dieses Rats tätig. Er ist Mitglied im Kongress der Gemeinden und Regionen Europas des Europarats und engagiert sich im Exekutivbüro und im Weltrat des Weltverbands der Kommunen und Regionen (United Cities and Local Government – UCLG). Hier gilt sein Augenmerk vor allem der Arbeitsgruppe „Mobilität in Ballungsräumen“, die Schuster leitet.

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